图2：宽波段中红外单光子上转换光谱仪示意图

为此，研究团队构建了具有单光子探测灵敏度和亚兆赫兹刷新率的宽带中红外上转换光谱仪（图2）。在中红外光源制备方面，利用氮化硅（Si3N4）光子波导制备出覆盖1.5 - 4.2 μm的宽光谱中红外超连续谱光源，相对传统热辐射光源具有更好方向性、更优光束质量以及更高光谱亮度，且通过波导结构色散调控与泵浦光场时频控制，可以实现光谱覆盖范围以及光谱平坦度等参数的定制与优化（图3）。此外，相对于基于固态光学参量振荡器的中红外制备方式，基于光学波导集成的超连续谱源可以直接兼容光纤激光，为发展高集成、高稳定的中红外宽带相干光源获取提供了有效途径，有助于提升后续光谱测量的信噪比与刷新率。

图3：基于氮化硅光子波导的中红外超连续谱产生，光谱覆盖范围1.5 - 4.2 μm

在中红外光谱探测方面，研究人员发展了同步脉冲泵浦的非线性频率上转换探测技术，通过制备与红外信号光子时域高精度同步的泵浦脉冲，在啁啾性极化铌酸锂非线性晶体中实现了1700 nm超宽带的中红外高效转换，然后借助高性能可见光/近红外分光与探测器件，实现了高分辨、高灵敏的中红外光谱测量（图4）。为了进一步压制参量荧光噪声与环境背景噪声，研究人员结合高效空间滤波与光谱滤波技术，获得了高达210 dB的噪声抑制比，利用硅基EMCCD最终获得了0.2光子/纳米/脉冲的超灵敏度中红外光谱，光谱分辨率为5 cm⁻¹。进一步地，得益于高亮度的宽带中红外源、高效率的频率转换以及高抑制比的噪声滤波性能，研究者利用高性能硅基CMOS相机实现了高达212,500帧的光谱采集速率，比此前相关报道在相同信噪比下提高了至少一个数量级。

值得一提的是，所发展的中红外光谱仪利用硅基探测阵列，能够在室温条件下工作，有助于其在实际应用中的稳定运行。在未来工作中，可将直波导换成双芯氮化硅波导，从而产生更加平坦的中红外超连续谱；通过优化频率转换泵浦脉冲的光谱宽度，利用啁啾脉冲非线性上转换技术，可以进一步提升系统的光谱分辨率；同时，将面阵列COMS相机换成线阵列，有望将光谱采集速率提高到MHz以上。该光谱仪具备的宽带光谱覆盖、单光子灵敏度和兆赫兹刷新率等性能可为燃烧场分析、高通量分选和反应跟踪等领域的红外瞬态光谱测量提供有力支撑。

本项成果得到了上海大学郭海润教授团队的支持，论文第一作者为博士研究生郑婷婷，通讯作者为黄坤研究员与郭海润教授。

 来源： MEMS